Иван Зайцев — сын чиновника из города Гатчины Санкт-Петербургской губернии. Окончил Гатчинский Императорский Николаевский институт.
В сентябре 1891 года 28-летний Иван Зайцев поступил послушником в Нилову пустынь Тверской губернии. Был помощником учителя церковно-приходской школы при монастыре. 25 сентября 1893 года принял монашество, в июне 1894 рукоположен в иеродиакона, а 24 мая 1896 года — в иеромонаха.
14 марта 1900 года назначен казначеем Новоторжского Борисоглебского монастыря, 1 июля того же года — экономом Архиерейского дома, с 13 августа 1904 года — благочинный монастырей I округа. 11 мая 1905 года возведен в сан игумена.
С 8 августа 1905 — эконом Казанского архиерейского дома.
С 1 сентября 1906 года — настоятель Свияжской Макарьевской пустыни.
Указом Казанской духовной консистории от 17 января 1908 г. игумен Сергий был назначен благочинным монастырей III округа Казанской епархии и эту обязанность нес до самой своей мученической кончины. 28 мая 1908 года возведен в сан архимандрита.
7 января 1909 года назначен настоятелем Казанского Успенского Зилантова монастыря.
Обитель была с весьма расстроенным хозяйством и о.Сергию пришлось заниматься строительством, заботами по восстановлению благополучного существования монастыря и приведением храмов обители в благолепный вид. К середине 1918 г. число братии Зилантова монастыря состояло из 11 человек.
Когда в августе 1918 г. Казань была занята белочехами, то на Зилантовой (Змеиной) горе, которая была господствующей высотой, почти перед входом в обитель, белочехами были установлены два орудия, из которых обстреливались миноносцы Раскольникова, бомбардировавшие древний город. В связи с этим, по просьбе о.Сергия братию монастыря разместили по Казанским монастырям. Накануне ухода белочехов некоторые насельники монастыря вернулись. В ночь на 10 сентября 1918 г. белочехи оставили Казань, вместе с ними ушло 60 тысяч горожан, напуганных слухами о красном терроре. Ушло едва ли не все приходское духовенство.
Рано утром 10 сентября 1918 года, в день памяти преподобного Моисея Мурина, насельники монастыря собрались в трапезной после последней в своей земной жизни литургии. Наступавшие красноармейцы ворвались в обитель и начали мародерствовать и искать белочехов. Никого не найдя, они решили отомстить беззащитным инокам обители. Они вытолкали насельников из трапезной, выстроили всю братию у стены монастырского двора и залпами из винтовок расстреляли всех иноков во главе с архимандритом Сергием.
