Алексий Смирнов окончил Московскую Духовную семинарию и в 1897 году, будучи уже 27 лет, стал псаломщиком к московской Крестовоздвиженской церкви. В 1908 году — рукоположен во диакона к церкви Николы в Плотниках, а 9 мая 1927 года — во священника к той же церкви.
В 1931 году отец Алексий был назначен настоятелем этого храма и возведен в сан протоиерея, в 1932 году сделался настоятелем московской Власьевской церкви, в 1934 году переведен в Симеоно-Столпниковскую церковь, в том же году протоиерей Алексий был награжден митрой и назначен настоятелем храма Рождества Христова в селе Измайлово, а в 1935 году — настоятелем Никольско-Архангельской церкви в селе Никольском Балашихинского района. Здесь он прослужил до 1937 года и затем был переведен в храм Успения Пресвятой Богородицы в селе Косино Ухтомского района.
Это древнее село издавна славилось своим превосходным местоположением и тремя озерами. Находившиеся здесь святыни – чудотворные иконы Божией Матери Косинской (Моденской) и святителя Николая, архиепископа Мир Ликийских, чудотворца, исстари привлекали сюда столько народу, что в продолжение летних месяцев по всем дорогам в Косино пройдет и проедет по крайней мере до ста тысяч богомольцев, писал очевидец, живший в первой половине ХIХ века.
(Икона Косинской — Моденской Божией Матери привезена графом Борисом Петровичем Шереметьевым в 1717 году из итальянского города Модены. Икона была пожертвована Косинской церкви Петром Первым.)
В январе 1938 года отец Алексий был арестован.
— Знаете ли вы благочинного Владимира Федоровича Воздвиженского и встречались ли с ним?
— Да, с благочинным Воздвиженским я хорошо знаком и часто посещал его квартиру.
— Следствием установлено, что вы являлись членом контрреволюционной группировки, руководимой Воздвиженским. Признаете ли это?
— Нет, это я отрицаю. Членом контрреволюционной группировки я не состоял.
— Следствию известно, что вы, состоя членом контрреволюционной группировки, вели контрреволюционную деятельность. Признаете ли это?
— Нет, это я отрицаю.
— Следствием также установлено, что вы высказывали террористические настроения по отношению к коммунистам. Признаете ли это?
— Нет, я это отрицаю и виновным себя в контрреволюционной деятельности не признаю.
Поскольку отец Алексий отказывался лжесвидетельствовать, ему была устроена очная ставка со священником Сергием Сахаровым, который подтвердил показания, необходимые следователям. Но отец Алексий их все отверг, сказав: «Показания Сахарова я отрицаю, так как контрреволюционной деятельности я не вел».
15 марта 1938 года тройка НКВД приговорила священника Алексия Смирнова к расстрелу. 22 марта 1938 года протоиерей Алексий Смирнов был расстрелян и погребен в безвестной общей могиле на полигоне Бутово.