Николай Симо — сын священника города Аренсбурге (ныне г. Курессааре) Эстляндской губернии. В 12 лет, в 1887 г., Николай Симо окончил немецкую гимназию в г. Юрьеве (ныне г. Тарту), на следующий год его отец был назначен на эстонский приход при Андреевском соборе в Кронштадте. В 1887 году Николай поступил в Рижское духовное училище, окончил его в 1891 году и продолжил образование в Рижской духовной семинарии; в 1894 году отец перевел его в Санкт-Петербургскую духовную семинарию.
Семинарию Николай закончил в 1897 году, женился. А 23 ноября 1897 года был рукоположен во священника к Андреевскому собору в Кронштадте на место отца, переведенного в это время служить в эстонский приход при гатчинском Павловском соборе.
В штате собора о. Николай не состоял, а служил приписным священником, что являлось для него немалым испытанием и настоящей школой смирения. Будучи приписным священником, да еще эстонской национальности, он находился в Андреевском соборе на положении бесправного клирика и претерпевал различные и постоянные унижения от «собратий». Полноправное, штатное духовенство относилось к нему высокомерно, иногда даже презрительно, называя «чухной».
Служить давали только по воскресным дням, час с небольшим, между ранней и поздней литургией. Во время службы обыкновенно подметали собор, приготавливая его к поздней литургии, не обращая внимания на эстонскую службу. Никому не отказывавший, о. Николай днем и ночью ходил по квартирам кронштадтских верующих, выполняя те или иные требы, что вызывало недовольство других членов причта — они были недовольны тем, что к их церкви приписан бедный эстонский приход.
Неблагоприятные обстоятельства, в которых оказался священник со своей эстонской паствой, привели его к мысли о необходимости постройки отдельной церкви для живших в Кронштадте православных эстонцев, а их там было в то время около восьмисот человек. Шансов на успех у малоимущего и бесправного прихода не было никаких, но молодой пастырь имел необходимую для этого дела веру, дерзновенность, настойчивость и рассудительность.
В 1902 году владельцы здания бывшей англиканской церкви решили продать его вместе с садом и домом, но с условием, чтобы оно использовалось под храм, и для исполнившего это условие делалась уступка в цене. Кронштадтский купец и благотворитель Николай Андреевич Туркин решил купить это здание для православного эстонского прихода. Духовенство Андреевского собора оказало энергичное противодействие этому предприятию, выказав незаинтересованность в появлении в непосредственной близости от собора второго храма, и обратилось за поддержкой к отцу Иоанну Кронштадтскому, но тот не поддержал своекорыстных соборян, и 4 июля 1902 года здание было продано купцу Николаю Туркину, и 7 июля того же года он передал его эстонскому приходу.
1 декабря 1902 года отец Иоанн Кронштадтский освятил храм в честь Воздвижения Креста Господня. Литургию после освящения отец Иоанн служил в сослужении девяти священников и пяти диаконов, богослужение совершалось на русском и эстонском языках.
Став настоятелем Крестовоздвиженского храма, отец Николай целиком посвятил себя служению пастве и по примеру отца Иоанна Кронштадтского стал совершать богослужения ежедневно, что не понравилось духовенству Андреевского собора, и оно пожаловалось на это кронштадтскому пастырю. И отец Иоанн спросил как-то отца Николая, правда ли, что он совершает богослужения ежедневно. Услышав, что это правда, отец Иоанн пожелал, чтобы священник и дальше также ревновал о службе Божией. Кроме богослужений, отец Николай преподавал Закон Божий в Кронштадтской школе при таможне, в эстонской церковноприходской школе, будучи одновременно ее руководителем, а также он был руководителем Кронштадтского отделения Александро-Невского общества трезвости и членом комитета кронштадтского Попечительства о народной трезвости.
В 1910 году скончалась жена священника, и на его попечении осталось трое детей от трех до семи лет.
Отец Николай шел путем ревнителя Православия, и его служение стало со временем вызывать все большее уважение кронштадтских прихожан, и уже не только эстонцев, но и русских. В 1917 году скончался один из священников Андреевского собора, и возникла необходимость заместить вакантное место. В это время стало практиковаться, по примеру древности, назначение священников по избранию прихожан с последующим подтверждением выбора епархиальным архиереем. Для избрания были предложены кандидатуры трех священников. В голосовании участвовало 385 прихожан, за отца Николая проголосовало 317.
«Священник Николай Симо известен в Кронштадте как добрый и скромный пастырь, и результат голосования показал, что симпатии прихожан Андреевского собора на его стороне», — писал о нем благочинный, протоиерей Григорий Поспелов. И 13 декабря 1917 года о. Николай назначен священником Андреевского собора. В 1919 году был возведен в сан протоиерея.
В марте 1921 года был арестован по подозрению в участии в Кронштадтском восстании, но через две недели освобожден, за невозможностью найти в его деятельности состава преступления. В 1923 году в связи со смертью настоятеля о. Николай был назначен настоятелем Андреевского собора. При попытке захвата церковной власти обновленцами протоиерей Николай показал себя активным противником этого движения. В то время было устроено заседание двадцатки Андреевского собора, посвященное обновленческому движению.
Выступивший на нем отец Николай заявил, что обновленческое течение, равно как и живоцерковники, является еретическим, и показал это на примере введения в обновленческих группах новых правил, нарушающих церковные каноны, как например двубрачие духовенства. Когда из Петрограда приехал представитель обновленцев с предложением устроить общее собрание двадцаток и духовенства всех кронштадтских приходов, протоиерей Николай и духовенство Андреевского собора заявили, что на собрание, устраиваемое священником-живоцерковником, они не пойдут. На вопрос настоятеля Владимирской церкви, как относиться к устраиваемому обновленцем собранию, протоиерей Николай ответил, что священники Андреевского собора за обновленцами не пойдут, на что тот заметил, что в этом случае их могут арестовать гражданские власти. «И пусть арестовывают, у меня котомки уже готовы», — сказал отец Николай. 13 или 14 октября (праздник Покрова) 1930 года протоиерей Николай был арестован. Всего по делу было привлечено шестьдесят четыре человека, почитателей отца Иоанна Кронштадтского и ревнителей монархии, с центром в Андреевском соборе, который, по мнению властей, стал центром контрреволюционной деятельности духовенства. Протоиерей Николай не стал давать сведений, интересующих ОГПУ, но следователи продолжали настаивать, и в конце концов священник заявил: «Отказываюсь от всяких дальнейших показаний».
Когда отец Николай уже находился под следствием, ОГПУ стало арестовывать тех, кто был не согласен с декларацией митрополита Сергия (Страгородского), кто усмотрел в ней недостойное предстоятеля церкви лицемерие; для простоты действий следствие объединило их во «всесоюзную контрреволюционную организацию “истинно-православные”». Одно из таких следственных дел было создано Ленинградским ОГПУ. 14 февраля 1931 года к этому делу были присоединены дела протоиерея Николая Симо и некоторых других священников и мирян Кронштадта. Протоиерей Николай не изменил своей позиции во время нового следствия и отказался давать какие бы то ни было сведения сотрудникам ОГПУ.
Из обвинительного заключения: «Руководителями центра являлись крайне монархические элементы, в прошлом ближайшие сподвижники самого Иоанна Кронштадтского, люди, которые путем открытой пропаганды вели бешеную антисоветскую агитацию с целью подрыва и свержения советской власти… Во главе этой организации стоял священник Андреевского собора Николай Симо, который при жизни Иоанна Кронштадтского вел монархическую погромную работу».
«Симо обвиняется в том, что, будучи ближайшим сподвижником о.Иоанна Кронштадтского и руководителем "иоаннитов", привлекал к себе фанатичные, изуверские, черносотенные элементы и через них вел борьбу с Соввластью, противодействуя всем советским начинаниям. Прикрывая свою контрреволюционную деятельность толкованиями из книг Священного Писания о близком пришествии антихриста и скорой гибели мира, вел работу в духе контрреволюционной организации "истинно-православные"».
15 февраля 1931 года Коллегие ОГПУ о. Николай был приговорен к 10 годам исправительно-трудовых лагерей и отправлен в Соловецкий лагерь особого назначения.
16 марта был арестован в лагере сразу после прибытия и этапирован в Ленинград. 13 апреля 1931 года был приговорен к расстрелу Коллегией ОГПУ по обвинению в «контрреволюционной деятельности».
Расстрелян 18 апреля 1931 года в Ленинграде, погребен в безвестной могиле.